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三阶非线性光学效应概述 与二阶非线性光学效应相比，三阶非线性光学效应有几个不同之处：首先三阶非线性光学效应对应光电场与物质相互作用的三阶微扰，这就决定了三阶效应一般要比二阶效应更弱；其次三阶效应中有四个光电场相互作用，这使得三阶效应比二阶效应丰富得多。第三，在三阶效应中产生的信号光频率可以等于某一入射光的频率，因而是对入射光电场起衰减或放大的作用，这就是双光子吸收或拉曼增益。由于拉曼增益的存在，随之产生了各种受激拉曼散射现象。第四，不同种类的三阶效应反映了不同的三阶非线性极化率，可以通过共振效应增强 使得三阶效应变得相当显著，使在实际中可广泛使用。第五，三阶效应可以发生在只有一个入射光电场频率的情况，产生的效应也只对应于该入射光电场的频率，这种效应可以使介质的折射率发生变化，即所谓自聚焦。最后要指出对于三阶非线性效应来说，不管介质具有什么对称性总存在一些非零的 张量元，因此原则上三阶非线性光学效应可以在所有介质中观测到。 1 三阶非线性光学效应分析 三阶非线性效应对应三阶非线性极化率 ，某一种三阶效应的强弱直接依赖于它相应的 。 的大小除了与入射光电场的强度有关还取决于介质的三阶非线性极化率 的大小。由于参加混合的光电场频率组合不同，三阶效应以及其对应的 呈现多种多样的表现形式，下面对它们作简要的说明，并指出其主要特征。 我们采用沿方向传播的平面波假设。在最一般情况下，考虑四个频率 和在介质中混频相互作用，且 ，共线传播时波矢失配量为，可以写出频率的三阶非线性极化强度 ，式中当时简并因子D＝6，并且有效非线性系数 ， 分别是 和场的偏振方向上的单位矢量，这是一般意义上的四波混频（FWM）。 1.1 三倍频（THG） 当一个频率为 的光电场入射到非线性介质中时，在合适条件下，介质中产生频率为3 的信号光电场，即 。利用表达式，相应的三阶非线性极化强度为 ，这里取D＝1。一般来讲，在三倍频过程中，并不要求有共振条件，但为了得到显著的三倍频信号，在最常用的三倍频介质中往往采用多光子共振条件。 1.2 饱和吸收（SA） 当一个强的频率为ω的光场入射到非线性介质时，由于介质产生的激发使得介质对ω频率场的吸收发生变化，这时用一个较弱的ω频率场进行探测，可以发现透过介质的光的强度比不存在强泵浦光电场时大，介质产生了饱和吸收。相应的三阶极化率为 ，根据表达式取D＝3，那么三阶非线性极化为，产生这一效应的条件是泵浦光电场的频率ω与介质的跃迁频率共振以使介质有显著的激发。 1.3 反饱和吸收（RSA） 当一个强的频率为ω的光场入射到非线性介质时，由于介质产生的激发使得介质对ω频率场的吸收发生变化，这时用一个较弱的ω频率场进行探测，可以发现透过介质的光的强度比不存在强泵浦光电场时小，介质产生了反饱和吸收。产生这一效应的条件是介质的基态与激发态能级都能够吸收泵浦光电场的频率为ω的光子，而且激发态的吸收截面必须大于基态的吸收截面。 1.4 双光子吸收（TPA） 当两个频率不同（也可以为同一频率）的光电场入射到非线性介质后，由于两个光子的能量之和与介质的某两个能级的能量差相等，则入射光电场会产生新的吸收。这种吸收区别于一般的线性吸收，因为它有赖于另一光场的存在，所以是一种非线性吸收。产生的条件是 率的表示式为 。由于 表达式的要求，使 的表示式中有几项是共振的，这时其虚部有 本文来源：https://www.dywdw.cn/5e187fd4920ef12d2af90242a8956bec0975a594.html
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2023-02-13
